水環(huán)境中存在多種難降解有機(jī)微污染物（OMCs），其對(duì)人類健康和生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成了極大威脅。新興單原子催化劑（SACs）由于具有最大化的原子利用率和可調(diào)控的配位結(jié)構(gòu)，已經(jīng)成為學(xué)術(shù)研究前沿。SACs在基于過一硫酸鹽（PMS）的類芬頓催化反應(yīng)中被廣泛采用以去除水體中的OMCs。盡管如此，如何精準(zhǔn)調(diào)控SACs第一殼層電子結(jié)構(gòu)，使其具有較高的pH耐受性和選擇性仍然是一個(gè)嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。

近日，中國(guó)科學(xué)院重慶綠色智能技術(shù)研究院（以下簡(jiǎn)稱“重慶研究院”）生態(tài)修復(fù)與生態(tài)工程研究中心負(fù)責(zé)人陳明研究員與深圳大學(xué)陳嘉平教授合作，報(bào)道了“4 + 1”合成策略精準(zhǔn)調(diào)控Fe SACs第一殼層配位微環(huán)境，以選擇性生成高價(jià)鐵氧化物物種（Fe(IV)=O）的工作。所制備的Fe SACs具有優(yōu)化的電子結(jié)構(gòu)，促進(jìn)了PMS的吸附和降低了Fe(IV)=O生成的能壘。該研究提供了一種高效、低成本、綠色和可持續(xù)的類芬頓催化技術(shù)，為水污染控制研究提供了新思路。

相關(guān)研究成果以“The “4 + 1” strategy fabrication of iron single-atom catalysts with selective high-valent iron-oxo species generation”為題發(fā)表于《美國(guó)科學(xué)院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America，PNAS）。重慶研究院博士生劉晨為論文第一作者，重慶研究院陳明研究員和深圳大學(xué)陳嘉平教授為論文共同通訊。同時(shí)，該工作得到了重慶研究院李婧璐博士生、何欣霞博士生與河海大學(xué)岳俊鵬博士生的幫助。本研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金和水利部重大科技項(xiàng)目等項(xiàng)目的支持。

相關(guān)論文鏈接：https://doi.org/10.1073/pnas.2322283121